近日，纺织新材料与先进加工全国重点实验室杨应奎教授团队在国际TOP期刊《Advanced Functional Materials》上发表了题为“High-Loading Single Atoms via Hierarchically Porous Nanospheres for Oxygen Reduction Reaction with Superior Activity and Durability”的高水平研究论文。武汉纺织大学为论文第一署名单位，全国重点实验室崔逊教授为第一作者、杨应奎教授为通讯作者，新加坡国立大学林志群教授、湘潭大学刘益江教授为共同通讯作者。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202510108
碳基过渡金属单原子催化剂（TM-SAC-N-C）凭借其原子级分散活性位点和可调电子结构，在氧还原反应（ORR）等能源催化领域展现出重要应用潜力。然而，现有催化剂的金属负载量普遍低于3 wt.%，导致活性位点密度不足；单纯提升负载量易引发金属原子团聚或被致密碳骨架包埋，严重制约活性位点可及性和传质效率。
图1. 软模板法结合双齿螯合策略制备TM-SAC-HC催化剂
针对上述问题，该工作结合软模板法与双齿螯合策略，成功制备出系列具有分级多孔空心结构的高负载量（最高达9.36 wt.%）碳基过渡金属单原子催化剂（TM-SAC-HC，TM=Fe、Co、Ni、Cu）。该催化剂独特的空心纳米球结构结合碳壳层多级孔隙特征，不仅显著提升活性位点暴露密度，同时优化了物质传输通道。其中Fe-SAC-HC在碱性条件下表现出0.92 V的半波电位，经历30000次电位循环后仅衰减15 mV，连续运行48小时后仍保持90%的电流密度，性能指标超越多数已报道的TM-SAC-N-C体系及商用Pt/C催化剂。基于该催化剂组装的水系锌空气电池实现186.6 mW cm-2的峰值功率密度和805.7 mAh g-1的比容量，并在柔性准固态器件中展现出应用潜力。理论计算进一步揭示，相较于体相锚定的Fe-N4位点，微孔限域的Fe-N4活性中心通过降低反应能垒显著提升了ORR动力学。
图2. Fe-SAC-HC催化剂电催化ORR性能提升机制
该研究通过碳基质结构设计、活性位点精准调控、电化学性能测试、器件集成验证与理论模拟计算的系统性结合，深入阐释了活性位点密度及配位微环境对单原子电子结构的调控机制，为发展高效碳基单原子催化剂提供了理论支撑与技术范式。
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