近日，武汉纺织大学纺织新材料与先进加工全国重点实验室陈嵘教授团队在国际著名期刊ACS Nano上发表了题为“Atomically Ordered Bi-Ni Intermetallics for Efficient and Sustainable Ammonia Synthesis: Enabled by Intensified p-d Hybridization”的研究性学术论文（https://doi.org/10.1021/acsnano.5c20328）。该论文的第一作者为陈嵘教授团队2022级研究生朱承鑫，陈嵘教授是该论文的唯一通讯作者，武汉纺织大学为第一单位和唯一通讯单位。
电催化硝酸盐还原(NO3⁻R)具有双重优势，既能促进绿色氨合成，又能为含硝酸盐废水的可持续治理提供策略。然而，硝酸盐的活化仍是面临重大挑战。陈嵘教授团队通过利用Bi-Ni金属间显著的p-d轨道杂化所产生的独特电子特性，设计了一种原子有序的BiNi金属间化合物电催化剂，极大地提高了反应物的活化能力，调节了中间产物的吸附行为，并有效抑制了竞争的析氢反应(HER)。BiNi金属间化合物在安培级电流密度下实现了90%的法拉第效率的氨生成，并在超高的工业电流密度(700±100 mA cm⁻2)下表现出超过300小时的稳定性能。
原位傅里叶变换红外光谱和拉曼光谱阐明了关键中间体(-NH2、*NH3)的演变以及加速的水解离以提供活性氢(*H)。密度泛函理论计算证实，强的p-d轨道杂化缩小了p/d能带中心的间隙，从而增强了反应物的吸附/活化，同时提高了在硝酸盐还原(NO3⁻R)过程中的卓越电子供体能力。重要的是BiNi金属间化合物能有效处理高浓度含硝酸盐的工业废水，实现了97.6%的污染物去除率以及94.5%的硝酸盐转化为氯化铵的转化率。这项工作提出了一种成本竞争力强且性能卓越的催化剂，实现了其在可持续电化学合成氨和实际硝酸盐废水修复中的工程应用。
图1. 电催化硝酸根还原性能测试
图2. 真实硝酸根废水转化测试
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c20328
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