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【学术聚焦】2024年第42期:材料学院包海峰教授团队在TOP期刊《Nano-Micro Letters》上发表阴离子交换膜水电解槽(AEMWE)电极材料的创新成果

通讯员:王星来源:材料科学与工程学院 阅读:发布时间:2024-09-27审稿:刘欣

近日,武汉纺织大学材料学院包海峰教授团队在材料类国际知名期刊《Nano-Micro Letters》发表了题为“Boosting Oxygen Evolution Reaction Performance on NiFe-Based Catalysts Through d-Orbital Hybridization”的最新研究成果(链接:https://link.springer.com/article/10.1007/s40820-024-01528-9),是继最近电催化氧析出反应(OER)催化剂研究(Adv. Funct. Mater. 2024, 2405474.)的又一创新性成果。武汉纺织大学省部共建纺织新材料与先进加工技术国家重点实验室和材料学院为该论文的第一署名单位和通讯单位,材料学院王星博士、皮炜为论文共同一作,材料学院包海峰教授、国家重点实验室姚娜博士和武汉大学化学与化工学院罗威教授为共同通讯作者。

近年来,用于绿色氢气生产的阴离子交换膜水电解器(AEMWEs)由于其使用地球丰富的NiFe基催化剂的可行性而受到广泛关注。然而,NiFe基催化剂的OER活性仍未能达到预期,因为速率决定步骤(RDS)的能量障碍较高。因此,迫切需要发现有效的途径来克服缓慢的RDS能量障碍,从而提高NiFe基OER电催化剂的性能。

图1. NiFe基催化剂的电子结构分析。

本工作通过在NiFe基催化剂中引入第三种金属元素构建不对称的M-NiFe单元,调控d轨道和电子结构。第三元素的引入引起NiFe的d轨道和电子结构的扰动,使得反应中心金属位点的轨道结构微调,从而在OER过程中NiFeM的d轨道和吸附氧的2p轨道之间产生不同程度的杂化。实验结果表明,La原子掺杂到NiFe中可以破坏Ni-Fe单元的对称性,从而通过3d-5d轨道耦合精确调节活性位点的d轨道,调节OER中间体的吸附能,提高催化活性(图1)。DFT计算进一步表明,La原子的引入破坏了Ni-Fe单元的对称性,有助于构建梯度3d-5d轨道耦合的Ni/Fe-M不对称几何结构,这影响了催化剂表面金属位点与OER过程中的含氧中间体之间的d-p轨道杂化(图2)。

图2. 理论模拟揭示NiFe基催化剂的OER机制。

研究表明,引入5d轨道的NiFeLa0.5展现出无与伦比的OER催化活性和稳定性,使得以NiFeLa0.5作为阴极催化剂的AEMWE装置在1 A cm−2的电流密度下实现了仅1.58 V的电池电压,并在600 h的长期稳定性测试中实现了无可见衰退(图3)。这项工作通过由3d-4d/5d轨道杂化引起的轨道电子调控策略为NiFe基催化剂在商业AEMWE系统中的实际应用提供了可行的解决方案。

图3. NiFe基催化剂的AEMWE性能。

编辑:程鹏
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